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摘 要(黑体,四号,居中)
碳酸二甲酯(DMC)是一种对环境友好的绿色化学品,其洁净合成工艺的研究及开发,已引起国内外学者的广泛关注.以CuCl催化剂甲醇液相氧化羰化法合成DMC已实现工业化.由于反应生成了副产物HCl,造成Cl-的流失,不仅造成催化剂失活,同时对反应设备腐蚀严重,污染环境.
论文中制备了CuCl和Schiff碱助剂络合均相催化剂,并采用IR对其进行了表征.考察了不同Schiff碱助剂(助剂:CuCl等于1:1)对CuCl催化甲醇液相氧化羰化合成DMC催化性能的影响.结果表明:N-咪唑与CuCl络合制备的催化剂催化活性最高.在120℃,反应压力2.4MPa,反应时间4h条件下,甲醇的转化率达到5.8%,DMC的选择性达到99.9%.对于双配体络合CuCl催化体系,能进一步提高催化活性.在120℃,反应压力2.4MPa,反应时间4h,聚乙烯吡烷酮:N-咪唑:CuCl等于2:1:1(摩尔比),甲醇的转化率达到6.6%.结果同时表明,催化体系的Cl-的流失量降低,催化剂的寿命得到了提高关 键 词:氧化羰化甲醇,碳酸二甲酯,铜络合物催化剂
Abstract(黑体,四号,居中)
Diethylcarbonate(DMC)isanenvironmentallybenignintermediation.ItwaspaidwidelyattentionthattheresearchanddevelopmentofagreenprocessofsynthesisofDMC.AlthoughtheprocessofproducingDMCbyoxidativecarbonizationofmethanolinthepresenceofCuClcatalystsystemhasbeenindustrial,somedrawbacks,forinstancetheproductionoftheby-productionHCl,inwhichnotonlycausedtoaleakingofCl-subsequencebythedeactivateofthecatalyst,butalsoacorrosiontothereactor,stillneedtobeovere.
Inthiswork,aplexcatalystwaspreparedfromCuClandSchiffbaseadditivesandcharacterizedbyIR.TheeffectsofdifferentSchiffbaseadditiveswereinvestigated.TheresultsshowedthathighactivitywasexhibitedinthepresenceofplexcatalystsynthesizedbyN-methylimidazoleandCuCl,themethanolconversionwas5.8%,DMCselectivityreachedto99.9%at120℃,pressure2.4MPa,thereactiontime4h.Atthesamecondition,catalyticactivitywaurtherimprovedbytwo-ligandsplexCuClsystem,methanolconversionis6.56%(PVP:N-methylimidazole:CuCl等于2:1:1).TheresultalsoshowedthatlifeoftheCuCl/Schiffbaseadditivecatalystswasprolonged.
Keywords:oxidativecarbonizationofmethanol,DMC,Cuprouschlorideplexcatalys(TimesnewRoman字体,小四)
目录(黑体,四号,居中,中间空四格)
摘 要(黑体,四号,居中)I
Abstract(黑体,四号,居中)II
第一章文献综述(四号,黑体,居中)1
1.1碳酸二甲酯的性质1
1.1.1物理性质1
1.1.2化学性质1
1.1.3碳酸二甲酯的应用1
1.2碳酸二甲酯的合成工艺2
1.3国内外的研究状况2
1.4甲醇液相氧化羰化合成碳酸二甲酯的热力学计算3
1.4.1热力学数据计算3
1.4.2分析3
1.5催化反应机理4
1.6本工作主要研究内容4
第二章实验部分5
2.1实验试剂及仪器5
2.1.1实验药品5
2.1.2实验仪器与设备5
2.1.3催化反应实验流程图5
2.2实验方法6
2.2.1试剂的前处理6
2.2.2催化剂制备6
2.2.3催化剂的活性评价氧化羰化活性测试6
第三章结果与讨论7
3.1催化剂的表征7
3.2催化剂的活性评价7
3.2.1不同铜系化合物的催化活性7
3.2.2不同配体对CuCl络合的催化评价8
3.2.3CuCl/phen/NMI催化体系8
3.2.4聚乙烯吡咯烷酮与N–咪唑不同摩尔比对催化效果的影响9
3.3本章小结9
第四章结论与建议10
4.1结论10
4.2建议10
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;咪唑的摩尔比对催化效果的影响图4phen与NMI配体的配比对催化活性的影响
phen和NMI均为常见的含氮配体,与金属离子形成配位键的能力很强结果表明,改变phen和NMI的配比可以改变甲醇的转化率.
(2)反应机理探讨
本论文只对甲醇氧化羰化合成碳酸二甲酯的催化体系CuCl/phenNMI进行初步的机理探讨.可能的机理见图5.
图5CuCl/phen/NMI体系催化机理图
根据以上提出的机理,我们可以推出,当两种Schif碱的配比为1:1时,实验结果应当为最佳,这与实验结果一致.
3.2.4聚乙烯吡咯烷酮与N–咪唑不同摩尔比对催化效果的影响
结果表明聚乙烯吡咯烷酮与N–咪唑的摩尔比为2:1时甲醇的转化率最高达到5.6%,催化剂对DMC的选择性>,99%.
3.3本章小结
通过筛选不同的铜化合物,从催化反应活性比较,结果表明CuCl的催化活性最高,同时双配体铜络合催化剂可进一步提高甲醇合成DMC的转化率,尤其是聚乙烯吡咯烷酮和N-咪唑络合催化剂效果最明显
第章结论与建议
.1结论
碳酸二甲酯不仅毒性小,而且工业应用极为广泛,是一种绿色化工产品.本文主要考察了不同Schiff碱助剂对(助剂:CuCl等于1:1)对CuCl催化甲醇液相氧化羰化合成DMC催化性能的影响我们可以得到以下结论:
在实验中通过对助剂的考察,结果表明N-咪唑与CuCl络合制备的催化剂催化活性最高..
对于双配体络合CuCl催化体系,能进一步提高催化活性.
最佳的工艺条件是:温度℃,反应压力为MPa,反应时间h.
通过Schiff碱助剂络合CuCl可以很好的减缓对设备的腐蚀和提高了催化剂对生成DMC的选择性.
.2建议
1.由于我们运用的反应体系是间歇反应器,因此我们在反应中的O2的含量不能太高,否则会发生爆炸,后续继续补充气体,不易得到实际的O2的用量.因此建议运用连续反应釜.
2.开发无氯的催化剂.
期刊[序号]主要负责者.篇名[J].刊名,年,卷(期):起止页码.
专着[序号]主要负责者.书名[M].版本(第1版不标注).译者(对译着而言).出版地:出版者,出版年.起止页码.
专着,论文集析出文献[序号]析出文献主要负责者.析出文献题名[A].原文献主要负责者名.原文献题名[C].出版地:出版者,出版年.析出文献起止页码.
报纸文章[序号]主要负责者.篇名[N].报纸名,出版年月日(版次).
[1]王健.建筑物防火系统可靠性研究.[硕士学位论文],天津大学,1997.
[2]李以圭,刘金晨.分子模拟与化学工程[J[J[M
致谢(黑体,四号,居中)
武汉工程大学本科毕业设计(论文)
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II
I
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